石墨烯/SiC界面上环保量子自旋霍尔绝缘体铋的可逆切换 *

1. 摘要

        由于表现出由自旋轨道耦合驱动的稳健螺旋边缘态，并通过无耗散自旋输运为自旋电子学的应用提供了潜力，量子自旋霍尔绝缘体（QSHI）在理论和实验上都得到了广泛的研究。然而，为了实现器件，必须控制有源层与衬底的相互作用，以保护其免受环境影响。本工作表明通过在SiC（0001）上插入外延石墨烯缓冲层形成的单层元素Bi是量子自旋霍尔绝缘体的有前景的候选者。该层可以在电子惰性前体态和“铋烯态”之间可逆地切换，后者表现出真实二维铋烯层的预测带结构。切换是通过样品的氢化（脱氢）完成的，即SiC衬底的悬空键的部分钝化（活化），导致涉及吸附位点变化的Bi原子的横向移动。在铋烯状态下，铋蜂窝层是一种有前景的量子自旋霍尔绝缘体，由上方的石墨烯片和下方的H-钝化衬底进行固有保护。因此，本研究结果展示了向石墨烯以外的受保护量子自旋霍尔绝缘体系统迈出的重要一步。

2. 样品制备

        使用聚合物辅助升华生长在SiC衬底上（来自中芯晶研）制备了外延零层石墨烯（ZLG）衬底，这种方法与在超高真空（UHV）中生长的石墨烯样品相比，可以提供更高质量的石墨烯薄膜。

        铋嵌入是按照之前报道的沉积和退火方法进行的：在450°C的超高压下对样品进行脱气后，将铋从定制的Knudsen电池（在550°C的温度下操作）沉积在SiC表面120分钟，以蒸发一层薄薄的元素铋。沉积在一个基础压力优于5×10^-9mbar的专用腔室中进行。在真空转移到UHV分析系统后，样品在450°C下退火30分钟，使得零层石墨烯的Bi嵌入并形成α相，即石墨烯下方致密堆积的Bi层。

        随后，通过在950°C下退火α相样品，产生了铋烯前体相（Bi β相），导致嵌入层中的Bi部分耗尽，并形成了（√3×√3）R30◦超晶格。退火过程中的样品温度由高温计控制，假设样品发射率为0.9。在空气中快速运输（不超过5分钟）后，通过在专用管式炉中暴露于超纯H2对样品进行氢化。首先将样品加热至300°C 10分钟，然后在550°C下进行主氢化过程90分钟。这导致在样品表面所有嵌入铋的区域形成铋烯相。在某些情况下，由于整体上缺乏铋，H-插层的准独立石墨烯也在小畴中形成，由此，零层石墨烯畴是在前驱相中形成的。

图1（a）AFM图像显示了铋嵌入前4H-SiC（0001）表面上缓冲层（零层石墨烯）的形貌；（b） 沿（a）中黑线测量的高度剖面

图2（a）LEED图案，突出显示了石墨烯（G）、SiC和铋烯（Bi+H）的选定倒易晶格矢量；（b） 氢化过程之前（Bi，橙色）和之后（Bi+H，黑色）选定光束的LEED-IV光谱

3. 结论

        该研究报告了2D铋烯蜂窝层的形成，该薄膜层夹在石墨烯层和SiC衬底之间，是一种有前景的量子自旋霍尔绝缘体。证明存在真正的二维铋烯层的证据是，研究的角分辨光电子能谱（ARPES）数据与密度泛函理论（DFT）计算的量子自旋霍尔绝缘体态铋烯结果高度吻合。特别是，在ARPES中清楚地揭示了EF附近的原型狄拉克样带、K√3点周围的带隙和铋烯价带的明显Rashba型能量分裂。

        铋烯是在从前体（√3×√3）R30◦重构的嵌入Bi β相的可逆转变中形成的。相变由氢化驱动，涉及Bi原子从T4中空吸附位点横向移动到最上面Si块体原子顶部的T1位点。吸附位点的这种变化是理解相变的关键，因为它决定了铋层中的键合结构：在前驱体相中，每个铋原子有三个等距的硅邻居，在铋烯相中只有一个。只有在后一种情况下，才能形成不同的狄拉克带，因为平面内杂化中只排除了一个轨道（pz轨道）。这种轨道滤波对于形成二维铋蜂窝的特征带结构是必不可少的。

        稳定性显然是任何外延2D（多层）层系统的一个关键方面，特别是对于未来的应用。由于上层石墨烯层和下层SiC衬底的封装，铋烯层被证明在空气中是稳定的。此外，研究者证明了石墨烯/铋烯/SiC系统的能带结构在暴露于空气24小时后没有变化。铋烯确实得到了有效的环境保护。因此，本工作成功地制备了一种可切换的、空气稳定的铋量子自旋霍尔绝缘体，其具有大带隙和强Rashba自旋分裂。这些结果代表了迈向未来量子自旋霍尔器件的重要一步。

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