InGaN基发光二极管（LED）的低温绝对内量子效率研究

        可供InGaN/GaN量子阱蓝光发光二极管（LED）外延片，具体规格信息请联系销售团队：vp@honestgroup.cn

1. 概述

        基于InGaN的蓝色发光二极管（LED）实现了明亮节能的白色照明，并构成了现代固态照明的支柱。尽管如此，LED的效率仍需要持续提高，蓝色LED的效率从70%提高到90%，并分别进一步节省450TWh和1.54亿吨的能源和二氧化碳排放量。内部量子效率（IQE），定义为有源区中产生的光子与注入的电子的比率，是量化LED性能的重要指标。IQE不仅设置效率上限，而且有助于提取二次指标，如光提取效率（LEE）和注入效率（IE）。

        最广泛使用的量化晶片内部量子效率的方法是通过温度相关的光致发光。该方法假设辐射复合在低温（即4或10K）下为100%。然而，这一假设值得怀疑，因为残余的非辐射复合在低温下可能不会完全冻结。LED晶片的像质计的错误测量可能会导致材料质量（如缺陷密度）和堆叠设计（如量子阱和层厚度）的影响描述错误，以及光提取效率和注入效率的错误提取。因此，在绝对（而不是文献中的相对）尺度上测量低温IQE至关重要。

        这里，基于通道的复合模型与传统蓝宝石和新兴Si（111）衬底上的蓝色多量子阱（MQW）LED的结构[例如，原子力显微镜（AFM）、扫描电子显微镜（SEM）和x射线衍射（XRD）]和光学[例如，拉曼光谱、室温（RTPL）、温度相关（TDPL）和功率相关（PDPL）]研究相结合，并报道了它们的低温绝对IQE。

2. 铟镓氮发光二极管低温绝对内量子效率研究过程

        本研究基于通道的复合模型与结构[例如原子力显微镜（AFM）、扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射（XRD）]和光学[例如拉曼光谱、室温（RTPL） )、温度相关 (TDPL) 和功率相关 (PDPL)] 对蓝宝石和 Si (111) 衬底上的蓝光多量子阱 (MQW) LED 的研究及其低温绝对 IQE 进行了报道。

        图1显示了LED的Nomarski显微镜（a）、扫描电子显微镜（SEM）（b）和原子力显微镜（AFM）（c）图像的俯视图，揭示了蓝宝石表面LED上的V型缺陷，Si（111）表面LED上没有V型缺陷但有螺旋状丘状台阶。进行X射线衍射以量化外延层的晶体质量和组成。GaN峰的对称和非对称ω扫描的 FWHM(0002）和(10-12）平面用于估计螺旋型和边缘型螺纹位错密度。使用0002和1015平面的相互空间映射（RSM）来确定GaN层中的应变和应力以及外延层的组成。在（0001）晶片表面上进行的拉曼光谱用于通过确定GaN E^H ₂峰相对于567.5cm^-1的无应力体值的偏移来计算GaN层中的应变，其中

式中，σxx为平面内应力，△ω是相对无应力值的拉曼峰位移。具体结果如表1所示

图1蓝宝石（顶部）和Si（111）（底部）上的LED的俯视图（a）Nomarski、（b）SEM和（c）AFM图像。5x5um² AFM扫描显示RSM粗糙度分别为1.57±0.18 nm和1.45±0.06 nm，相应的表面缺陷密度分别为5.4±0.8×10⁸ cm^–2和6.3±0.5×10⁹ cm^-2。

        上述结果表明，蓝宝石基LED与具有渐变缓冲/应变消除AlxGa1-xN层的Si（111）基LED相比受到更大的压缩应力。

        基于通道的复合模型（图2）规定光生或注入的载流子必须通过可检测的发光通道或非辐射通道进行复合，并且在平衡条件下，由于光激发引起的载流子的总生成速率等于通道中发生的总复合速率。载流子的光学激发是通过吸收上述带隙照明来实现的，并表现为向上跃迁，产生电子-空穴对。通过可用通道的重组取决于每个通道的性质，其中在多量子阱中发生的从导带到价带的双分子重组导致LED的主要蓝色发射，而通过中间间隙状态发生的缺陷辅助重组导致子带隙红色（RL）和黄色（YL）发光。非辐射复合不能通过光学手段直接观察到，而是通过不导致发光的复合通道来指示。所有通道的总复合效率总计为1，并且确定可观察到的辐射复合的效率允许随后确定非辐射复合的效率。

图2 量子阱内复合的代表性能带图显示了激光（hv=4.66eV，λ=266nm）、三种发光复合途径和非辐射复合途径的光学激发。红色（RL）和黄色发光（YL）是由于通过中隙缺陷态的复合而发生的，而蓝色多量子阱（MQW）发射是双分子辐射复合的结果。未示出紫外线发光（UVL）和近带边缘（NBE）发射，因为它们出现在GaN层中，其能量大于约2.79eV处的MQW发射的能量。

        光致发光（PL）的热猝灭是由于随着温度的升高通道中的复合率降低而导致的发光强度的降低。相反，负热猝灭（NTQ）是随着温度的升高发光强度的增加。如果高发光通道的PL猝灭机制是Reshchikov首次提出的类型，它涉及多个复合途径，则在未同时猝灭的通道中（即具有不同的猝灭温度）可以观察到负热猝灭。通过速率方程模型，可以研究发光带的猝灭行为，确定低温效率；早期的工作已经在体GaN膜上得到了证明，本工作应用该方法来确定外延生长的InGaN基LED的低温绝对效率。

        图3显示了蓝宝石和Si（111）上LED在10、100、200和300K下的发光带行为。使用TeemPhotonics二极管泵浦的固态激光器（输出λ=266nm）在1mW的输出功率下进行样品激发，输出功率为椭圆形光束轮廓，尺寸约为400×500 um²，激发功率密度为0.5 W/cm²。通过具有Lakeshore PID温度控制器的Janis连续流氦浴低温恒温器改变温度，并使用Acton SP300i光谱仪收集样品发光。样品由商用全LED外延堆叠制备，并在量子阱上方用大约80nm的覆盖层进行PL数据收集。确定了五条发射线如下：（1）InGaN MQW的主要蓝色发射峰值在2.78和2.80eV之间，（2）仅在Si（111）上的LED中观察到的宽红色发光（RL）带在1.6和1.9eV之间；（3）宽黄色发光（YL）带在2和2.3eV之间、（4）紫外线发光（UVL）带在3.1和3.3eV之间以及（5）近带边缘发射（NBE）在~3.4eV处。

图3 蓝宝石（左）和硅（111）（右）基的LED的温度相关光致发光光谱显示了在10、100、200和300K下的红色（RL）、黄色（YL）、多量子阱（MQW）、紫外线（UVL）和近带边缘（NBE）发光发射

        图4显示了作为温度函数的每个发光带的积分强度。对于在与主MQW发射相同的温度下未被猝灭的通道，主要是YL和RL缺陷发光带，观察到负热猝灭。高发光MQW发射的猝灭由于载流子的重新分布而导致缺陷发光的强度同时上升，并且强度的增加比率R可用于确定低温效率，如

        仅使用在缺陷发光带中观察到的负热淬火的比率，其在低温下也未被猝灭，并且蓝宝石样品上的LED中1.38的YL带和硅上的LED的3.46的红光发射带对应于它们各自27.5%和71.1%的低温效率。

图4 蓝宝石（左）和硅（111）（右）上LED的不同发光带的集成光致发光强度作为温度的函数。插图显示了蓝宝石（YL）和硅（YL和RL）上LED的缺陷发光带的放大负热区域，它们的上升比R分别为1.38和3.46。

        在不同温度下进行了功率相关的光致发光测量，以研究发光带的复合动力学。用幂律方程拟合缺陷发光带YL和RL的积分强度以及主要MQW发射，以确定它们对激发强度的依赖性

其中I是发光带的积分强度，C是拟合系数，Plaser是激发激光功率，γ是幂律系数。

        MQW发射的γ增加超过1进入超线性区域，这表明随着温度的升高，非辐射中心充当复合的分流路径。与Si（111）上的LED相比，蓝宝石基LED的幂律系数更高也表明蓝宝石上的发光二极管具有更高的缺陷密度。在10K下，蓝宝石基LED的黄光带的幂律系数为0.82±0.04，对于缺陷发光带，饱和中心的γ接近0.5，这表明蓝宝石上LED中的YL带正接近饱和。Si（111）上LED的RL和YL带的γ均约为1，这表明中心是不饱和的。与Si（111）基LED的不饱和中心相比，在蓝宝石衬底上生长的LED的缺陷发光带中较弱的负热猝灭的存在可归因于更饱和的中心。

        与Si（111）基LED相比，蓝宝石基LED在低温下的辐射复合效率降低是由于更多的非辐射复合中心没有冻结，主要是由于（1）其具有更高的表面粗糙度和AFM缺陷密度；（2）蓝宝石基LED存在更高的压缩应力。这些发现表明，降低GaN LED中的缺陷密度和压缩应力对于高效率LED是必不可少的。

 3. 结论

        总之，使用基于沟道的复合模型并研究缺陷发光带的负热猝灭行为，确定蓝宝石和Si（111）基LED的低温效率分别为27.5%和71.1%。与在硅基LED相比，蓝宝石基LED的效率较低，这与其结构特性相关。当发光缺陷带（即RL、YL）存在并且在低温下不饱和时，基于沟道的复合模型可用于确定低温绝对效率。

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